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2b sottile di nuovo la perdita di peso, Elettrochimica mediata da idrogeno-atomo

Video: Elettrochimica parte 1: principi baseMarzo Soggetti Elettrochimica Astratto I film 2b sottile di nuovo la perdita di peso di biossido di silicio sono ampiamente utilizzati come strati dielettrici nella microelettronica e possono anche essere progettati su wafer di silicio. Sembra controintuitivo che possano verificarsi reazioni elettrochimiche su un tale isolante senza fare affidamento sulla corrente di tunneling.

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Qui riportiamo elettrochimica basata sul trasferimento di elettroni attraverso un sottile strato isolante di biossido di silicio coltivato termicamente su silicio altamente drogato. Sotto una propensione elettrica negativa, i protoni nello strato di biossido di silicio sono stati ridotti a atomi di idrogeno, che fungevano da mediatori elettronici per la riduzione elettrochimica. Le nanoparticelle di palladio erano preferibilmente formate sullo strato dielettrico e consentivano un altro elettrochimica mediata da atomi di idrogeno, poiché le loro superfici conservavano molti atomi di idrogeno elettrogenerati per agire da "serbatoio di atomi di idrogeno" per la successiva riduzione elettrochimica.

Elettrochimica mediata da idrogeno-atomo

Sfruttando la generazione elettrochimica di atomi di idrogeno controllata con precisione, i nanocristalli di palladio-rame sono stati sintetizzati senza tensioattivo o stabilizzante sullo strato di biossido di silicio. Sebbene l'elettrochimica sugli strati dielettrici abbia il potenziale per offrire nuove metodologie fondamentali in vari campi come l'industria dei semiconduttori, la conversione di energia, i sensori, i catalizzatori e i supercondensatori, ci sono stati relativamente pochi studi su questo argomento, principalmente perché è controintuitivo che le reazioni elettrochimiche potrebbero si verificano su strati dielettrici, cioè isolanti.

In effetti, è stata studiata l'elettrochimica attraverso isolanti come vetro 1, ossido di metallo 2, 3, monostrati organici 4 e Teflon 5 strofinato. Precedenti studi hanno riferito sull'elettrochimica attraverso pellicole di vetro amorfo 1, che hanno molti pori che consentono la penetrazione di specie e ioni redox.

A causa della permeabilità di molte specie chimiche, nessun mediatore di elettroni doveva trovarsi nella membrana di vetro per una reazione faradaica.

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Un elettrodo di silicio Si modificato con un monostrato organico è un altro film di mente di perdita di peso che è stato studiato a fondo negli ultimi decenni. La fabbricazione riproducibile di strati dielettrici stabili e sufficientemente spessi è risultata cruciale per i sistemi informativi e pratici.

Il teflon sfregato è stato anche adottato come isolante su cui è stato depositato il metallo 5. Sebbene tali studi abbiano suggerito nuovi approcci per l'introduzione dell'elettrochimica nei materiali isolanti dielettricici sono ancora sfide per adattare questi approcci alle applicazioni pratiche, tra cui permeabilità, riproducibilità, temperatura e controllabilità della reazione elettrochimica.

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Ancora più importante, solo un numero limitato di studi ha studiato i processi elettrochimici che si verificano nello strato dielettrico. In questo lavoro, abbiamo introdotto il biossido di silicio SiO 2 cresciuto termicamente, uno strato dielettrico denso e stabile, ed esplorato i nuovi fenomeni che potevano essere osservati in questo sistema elettrochimico. Shkrob et al.

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I calcoli energetici hanno rivelato che gli atomi di H in SiO 2 sono isolati da soli senza una forte interazione con ossigeno O 2 o atomi di Si. Schrauben et al. Il film sottile SiO 2, che viene coltivato termicamente su Si fortemente drogato il metodo di fabbricazione e le proprietà sono descritte in dettaglio nei Metodi e nelle Informazioni supplementariha una struttura altamente dielettrica con difetti minimi.

Pertanto, consente sia la migrazione selettiva dei protoni sia la diffusione di atomi di H elettrogenerati 9 nel mezzo del gradiente di potenziale elettrico.

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Questo risultato suggerisce che gli atomi di H nel sistema EOS potrebbero essere usati come mediatori di elettroni su strati di ossido dielettrico che fungono da "elettrodi chimici" per le reazioni elettrochimiche. Gli atomi di H liberi sono teoricamente agenti riducenti molto potenti -2, V rispetto al normale elettrodo di idrogeno Tuttavia, la ben ordinata struttura 2b sottile di nuovo la perdita di peso 2 fornisce un ambiente notevolmente stabile e inerte. Gli atomi di biossido di titanio TiO 2 e l'ossido di zinco ZnO sono fortemente legati e agiscono come un drogante ma interagiscono debolmente con gli atomi di ossigeno vicini in SiO 2 rif 10, Non si prevede che SiO 2 cresciuto termicamente modifichi le proprietà chimiche degli atomi di H interstiziali allo stesso livello di TiO 2 rif.

Pertanto, nel sistema proposto, gli atomi di H elettrogenerati servirebbero da agenti riducenti sufficientemente forti per ridurre la maggior parte delle specie riducibili in soluzione.

Successivamente, i precursori di metallo potrebbero essere galvanizzati da atomi di H sulla superficie termica di SiO 2 per formare potenzialmente i corrispondenti NP metallici. Questo processo potrebbe offrire un'importante fonte di ispirazione per molte applicazioni interessanti in quanto vari NP metallici assorbiti sulle superfici di ossido sono ampiamente utilizzati per la tecnologia energetica, la prevenzione dell'inquinamento e gli sforzi di risanamento ambientale 17, In particolare, SiO 2 è comunemente usato come supporto inerte per catalizzatori eterogenei.

Rispetto alla riduzione chimica, i metodi elettrochimici consentono un controllo fine 2b sottile di nuovo la perdita di peso facile da parte dei dispositivi elettronici e non richiedono principalmente agenti riducenti a causa dell'iniezione diretta di elettroni Pertanto, la galvanica è stata considerata come un metodo alternativo per la preparazione NP economica e senza stabilizzanti.

Tuttavia, il funzionamento elettrochimico a lungo termine richiede elettrodi adeguati che devono essere liberi da passivazione in modo sicuro per continuare a fornire elettroni per reazioni faradaiche sostenibili.

Sotto una polarizzazione elettrica negativa, i protoni del mezzo di soluzione migrano nello strato di biossido di silicio e producono una corrente catodica significativa. I voltammogrammi asimmetrici del sistema proposto suggeriscono l'elettrogenerazione di atomi di H come mediatori di elettroni per la riduzione elettrochimica all'interfaccia tra la superficie dielettrica e la soluzione.

Sintonizzando con precisione le condizioni voltammetriche, i nanocristalli NC di rame Cu palladio Pd vengono sintetizzati senza tensioattivo o stabilizzante e sia lo strato di O 2 che il biossido di carbonio CO 2 vengono elettrochimicamente ridotti sullo strato di SiO 2.

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La Fig. Uno strato compatto di SiO 2 è stato formato uniformemente su Si; questo strato era molto stabile, come dimostrato dai test di tensione di rottura e galvanica metallica figure supplementari S2 e S3; nota supplementare 1. Rispetto allo strato nativo di SiO x, la struttura del SiO 2 termico è sufficientemente densa e uniforme per rendere trascurabile la corrente di fondo, fornendo un sistema affidabile per lo studio elettrochimico. Contrariamente alla soluzione in una configurazione MOS, la soluzione in un sistema EOS agisce come una fonte infinita di ioni che possono essere polarizzati vicino alla superficie dell'ossido all'applicazione di un campo elettrico purché lo strato dielettrico sia sufficientemente sottile per isolare in modo incompleto la fase conduttiva Si dalla soluzione, in termini elettrici 7.

Pertanto, la potenziale differenza nell'interfaccia tra SiO 2 e la soluzione è trascurabile rispetto all'intera distorsione applicata. La corrente faradaica per la riduzione ha risposto sensibilmente al bias del potenziale elettrico, nonostante lo strato dielettrico compatto di SiO 2 cresciuto termicamente.

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Inoltre, la Fig. Il voltammogramma asimmetrico nella Fig. Immagine a dimensione intera Queste specie elettrochimicamente riducibili possono essere identificate dal seguente processo. S6 supplementare. La corrente catodica è scomparsa senza un protone.

In secondo luogo, il comportamento in acetonitrile segue il tunneling di Fowler — Nordheim Figura complementare S7che è simile ai sistemi MOS Quando una piccola quantità di fonti di protoni, HClO 4, è stata aggiunta alla soluzione, la corrente catodica ha iniziato a fluire ad un valore più positivo di circa -1, 2 V, mentre la corrente di fondo era trascurabile nello stesso intervallo di potenziale Figura complementare S8.

Questa evidenza supporta inequivocabilmente la conclusione che le correnti catodiche nei voltammogrammi di sweep lineare nella Fig. La Figura 2a rivela che la corrente nella scansione in avanti nella potenziale regione negativa era più piccola di quella nella scansione inversa.

Questo risultato dimostra ancora una volta che lo strato termico di SiO 2 nel sistema proposto non è un semplice isolante attraverso il quale scorre prevalentemente una corrente di tunnel. Durante il periodo in cui è stato applicato un potenziale negativo, i protoni si sono accumulati nello strato di SiO 2 e sono stati ridotti elettrochimicamente agli atomi di H. Questo risultato è garantito da un confronto tra le scansioni consecutive nella voltammetria a scansione lineare.

Il potenziale di insorgenza della seconda scansione, che è stato eseguito immediatamente dopo la prima scansione, si è spostato in direzione positiva e la corrente catodica è aumentata Figura supplementare S9. Gli atomi di H che rimangono all'interno dello strato di SiO 2, che sono stati generati durante la scansione precedente, potrebbero trasmettere elettroni ai protoni provenienti dalla soluzione attraverso uno scambio di elettroni omogeneo.

La Figura 3a illustra come la migrazione e la riduzione dei protoni nello strato di SiO 2 possano consentire la riduzione di specie redox senza una corrente di tunneling diretta nonostante la presenza del denso strato isolante di SiO 2.

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Il voltammogramma di perdita di peso ideale sioux cade lineare in rosso è stato ottenuto a camera temperatura in una soluzione satura di CO 2 di 0, 1 M fosfato di potassio a pH 3. Il voltammogramma lineare di scansione in rosso è stato ottenuto a temperatura ambiente in una soluzione satura di O 2 di fosfato di potassio 0, 1 M a pH 3.

In particolare, la trasformazione riduttiva della CO 2 in combustibili e prodotti chimici di base è una delle sfide energetiche e ambientali contemporanee più importanti. O gli overpotentials sono eccessivamente alti o la superficie metallica viene disattivata dagli intermedi 25, La stabilità a lungo termine degli elettrodi è una sfida cruciale per rendere economicamente fattibile la riduzione elettrochimica della CO 2 La Figura 3b mostra la riduzione di CO 2 in questo sistema.

Gli atomi di H che non sono stati utilizzati per la riduzione di CO 2 dovrebbero formare idrogeno molecolare. Sia O 2 che CO 2 possono essere ridotti in questo sistema Fig. Pertanto, questo sistema consente la fabbricazione elettrochimica a singolo passaggio di Pd NP aderenti saldamente allo strato di SiO 2 in soluzione acquosa a temperatura ambiente senza tensioattivi o stabilizzanti.

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Si prevede che le NP di preparazione preparate in questo modo avranno applicazione nello stoccaggio dell'idrogeno come catalizzatori su supporti solidi e come dispositivi di rilevamento È noto che il Pd metallico trattiene gli non cucinare pasti per dimagrire di H sulla sua superficie.

Una volta che le NP di Pd si formano sullo strato di SiO 2, si prevede che gli atomi di H in eccesso vengano adsorbiti spontaneamente sulla superficie degli NP di Pd a temperatura ambiente. Anche se si formano molecole di H 2, esse sarebbero prontamente dissociate sulla superficie Pd Pertanto, si prevede che le superfici ricche di idrogeno delle NP Pd facilitino la deposizione di metalli, come Cu, che altrimenti non aderiscono alla superficie SiO 2 Le NP Pd sulla superficie SiO 2 in questo sistema agiscono come "lagune H-atom" che raccolgono e immagazzinano il maggior numero possibile di atomi H sulla loro superficie, come dimostrato nella Figura 3d.

Una tale laguna di atomi di carbonio H porta alla successiva galvanica di vari metalli, compresi i CN bimetallici. I CN bimetallici sono di notevole interesse a causa delle loro proprietà uniche e delle potenziali applicazioni 30,